電化學(xué)儲(chǔ)能中的計(jì)算、建模與仿真

第1章 電化學(xué)儲(chǔ)能中的科學(xué)與技術(shù)問題 1
1.1 電化學(xué)儲(chǔ)能概述 1
1.2 電化學(xué)儲(chǔ)能中的科學(xué)問題 2
1.2.1 熱力學(xué)問題2
1.2.2 動(dòng)力學(xué)問題 4
1.2.3 穩(wěn)定性評價(jià)6
1.3 電化學(xué)儲(chǔ)能中的技術(shù)問題 6
1.3.1 多物理場耦合問題6
1.3.2 器件老化和失效問題7
1.3.3 器件設(shè)計(jì)問題 8
參考文獻(xiàn) 9

第2章 面向電化學(xué)儲(chǔ)能應(yīng)用的基礎(chǔ)理論簡介 11
2.1 電化學(xué)基本原理12
2.1.1 電化學(xué)基本概念 12
2.1.2 電化學(xué)熱力學(xué) 13
2.1.3 電化學(xué)動(dòng)力學(xué) 16
2.2 配位場理論 17
2.3 缺陷化學(xué)基礎(chǔ) 18
2.4 輸運(yùn)物理 18
2.5 擴(kuò)散系數(shù)20
2.6 晶格動(dòng)力學(xué)22
2.7 滲流理論24
2.8 有效介質(zhì)理論25
2.9 界面雙電層26
2.9.1 固液雙電層 26
2.9.2 固固雙電層 28
2.10 相變平均場理論29
2.11 多物理場耦合理論29
參考文獻(xiàn) 31

第3章 電化學(xué)儲(chǔ)能中的第一性原理計(jì)算 36
3.1 第一性原理計(jì)算方法36
3.1.1 薛定諤方程 36
3.1.2 哈特里-福克自洽場方法 37
3.1.3 分子軌道能級(jí)計(jì)算方法 38
3.1.4 密度泛函理論 42
3.1.5 交換關(guān)聯(lián)泛函的修正算法 44
3.2 熱力學(xué)函數(shù)計(jì)算指導(dǎo)材料理性設(shè)計(jì)與結(jié)構(gòu)錨定45
3.2.1 電能存儲(chǔ)—從熱能、勢能、機(jī)械能到化學(xué)能 46
3.2.2 第一性原理相圖計(jì)算探究相變微觀起源 47
3.2.3 界面上的物理與化學(xué) 53
3.2.4 微觀結(jié)構(gòu)擾動(dòng)效應(yīng) 59
3.3 準(zhǔn)粒子結(jié)構(gòu)映射材料內(nèi)稟特性66
3.3.1 電子結(jié)構(gòu)刻畫材料物性 66
3.3.2 缺陷化學(xué)理論指導(dǎo)設(shè)計(jì)儲(chǔ)能材料 73
3.4 離子輸運(yùn)圖像 79
3.4.1 離子輸運(yùn)機(jī)制79
3.4.2 輸運(yùn)通道識(shí)別83
3.5 展望 92
參考文獻(xiàn) 93

第4章 電化學(xué)儲(chǔ)能中的分子動(dòng)力學(xué)模擬 107
4.1 分子動(dòng)力學(xué)模擬概述107
4.2 分子動(dòng)力學(xué)模擬的基本原理 108
4.3 分子動(dòng)力學(xué)模擬的基本設(shè)置109
4.3.1 分子動(dòng)力學(xué)模擬運(yùn)行流程以及輸入、輸出信息 109
4.3.2 初始構(gòu)型、速度及邊界條件110
4.3.3 時(shí)間步長 111
4.3.4 系綜、溫度與壓強(qiáng) 111
4.3.5 勢函數(shù)以及力的計(jì)算方法112
4.4 分子動(dòng)力學(xué)模擬的分類 112
4.4.1 粗粒度分子動(dòng)力學(xué)模擬113
4.4.2 極化分子動(dòng)力學(xué)模擬114
4.4.3 反應(yīng)分子動(dòng)力學(xué)模擬114
4.4.4 第一性原理分子動(dòng)力學(xué)模擬115
4.4.5 基于機(jī)器學(xué)習(xí)勢函數(shù)的分子動(dòng)力學(xué)模擬116
4.5 分子動(dòng)力學(xué)模擬在電化學(xué)儲(chǔ)能中的應(yīng)用 116
4.5.1 晶態(tài)-非晶態(tài)轉(zhuǎn)變116
4.5.2 液態(tài)電解質(zhì)中微結(jié)構(gòu)表征118
4.5.3 電極/電解質(zhì)界面反應(yīng)118
4.5.4 離子輸運(yùn)性質(zhì)119
4.5.5 枝晶生長影響因素 125
4.6 分子動(dòng)力學(xué)模擬軟件125
4.7 展望126
參考文獻(xiàn) 126

第5章 電化學(xué)儲(chǔ)能中的蒙特卡羅和滲流模擬 132
5.1 蒙特卡羅模擬 132
5.1.1 蒙特卡羅模擬概述 132
5.1.2 蒙特卡羅模擬基本步驟 137
5.1.3 蒙特卡羅模擬在電化學(xué)儲(chǔ)能研究中的應(yīng)用 142
5.2 滲流模擬 148
5.2.1 滲流理論概述 148
5.2.2 滲流模擬的基本步驟 152
5.2.3 滲流模擬在電化學(xué)儲(chǔ)能研究中的應(yīng)用 153
5.3 蒙特卡羅模擬與其他方法的融合 156
5.3.1 與滲流模擬融合 156
5.3.2 與團(tuán)簇展開方法融合 157
5.3.3 與鍵價(jià)和計(jì)算融合 159
5.3.4 與分子動(dòng)力學(xué)模擬融合 159
5.4 展望 161
參考文獻(xiàn) 162

第6章 電化學(xué)儲(chǔ)能中的有效介質(zhì)理論和空間電荷層模擬 167
6.1 有效介質(zhì)理論模擬 167
6.1.1 有效介質(zhì)理論概述 167
6.1.2 有效介質(zhì)理論方程 169
6.1.3 基于有效介質(zhì)理論的離子電導(dǎo)率計(jì)算 170
6.2 空間電荷層模擬 171
6.2.1 空間電荷層模擬概述171
6.2.2 空間電荷層模擬的基本步驟 175
6.2.3 空間電荷層模擬在電化學(xué)儲(chǔ)能研究中的應(yīng)用 176
6.3 展望179
參考文獻(xiàn)179

第7章 電化學(xué)儲(chǔ)能中的相場模擬 182
7.1 相場模擬概述182
7.2 相場模擬中的特征物理量185
7.3 電化學(xué)相場模擬186
7.3.1 經(jīng)典相場模型簡介 186
7.3.2 電化學(xué)相場模擬步驟 190
7.3.3 電化學(xué)相場模擬演化方程 190
7.4 相場模擬在電化學(xué)儲(chǔ)能中的應(yīng)用 191
7.4.1 離子電導(dǎo)率與相分離191
7.4.2 電極材料的力學(xué)行為與應(yīng)力演化 194
7.4.3 枝晶生長 195
7.5 展望198
參考文獻(xiàn)199

第8章 電化學(xué)儲(chǔ)能中的多尺度多物理場建模與仿真 204
8.1 多尺度多物理場建模與仿真概述 204
8.2 顆粒尺度建模與仿真 206
8.2.1 基本模型206
8.2.2 活性材料中的電化學(xué)-力學(xué)耦合及顆粒機(jī)械損傷的控制 209
8.2.3 活性顆粒表面黏結(jié)體系及固態(tài)電解質(zhì)膜的綜合調(diào)控 212
8.3 電極尺度建模與仿真 216
8.3.1 電極的干燥成型 216
8.3.2 電極的擴(kuò)散誘導(dǎo)應(yīng)力 219
8.3.3 電極的分層和屈曲失效222
8.4 多尺度多物理場建模與仿真224
8.4.1 理論模型 224
8.4.2 熱場模擬 230
8.4.3 荷電狀態(tài)估計(jì)233
8.4.4 電池容量特性計(jì)算233
8.4.5 電池阻抗監(jiān)測技術(shù)235
8.5 基于均勻化方法的快速建模與仿真237
8.6 展望239
參考文獻(xiàn)239

第9章 電化學(xué)儲(chǔ)能中的老化研究 245
9.1 老化概述245
9.2 老化機(jī)理簡介245
9.2.1 儲(chǔ)存老化245
9.2.2 循環(huán)老化247
9.3 老化模型簡介 251
9.3.1 機(jī)理模型 251
9.3.2 經(jīng)驗(yàn)/半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?59
9.3.3 機(jī)器學(xué)習(xí)老化模型260
9.4 展望262
參考文獻(xiàn)262

第10章 電化學(xué)儲(chǔ)能中的材料基因工程 266
10.1 材料基因工程概述 266
10.1.1 材料基因工程的由來和內(nèi)涵 266
10.1.2 數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的材料研發(fā)模式——第四范式 268
10.2 電化學(xué)儲(chǔ)能中的高通量計(jì)算與數(shù)據(jù)平臺(tái) 269
10.2.1 高通量計(jì)算概述 269
10.2.2 高通量計(jì)算與數(shù)據(jù)平臺(tái) 269
10.2.3 高通量計(jì)算助力電化學(xué)儲(chǔ)能材料篩選 276
10.3 電化學(xué)儲(chǔ)能中的機(jī)器學(xué)習(xí) 277
10.3.1 機(jī)器學(xué)習(xí)概述 277
10.3.2 機(jī)器學(xué)習(xí)的一般步驟 278
10.3.3 機(jī)器學(xué)習(xí)在電化學(xué)儲(chǔ)能中的應(yīng)用 296
10.3.4 挑戰(zhàn)性問題與對策 299
10.4 展望 303
參考文獻(xiàn) 304