蔡元培認為：暗殺需要自制方便、秘密、快速而且容易偽裝隱蔽的武器，基于這一想法，他決心自制化學毒藥。要自制化學毒藥就需要有懂化學的人，他馬上將愛國女校的化學教員俞子夷吸收入團。俞子夷說："我配制氰酸，一試即成。"蔡元培叫工友弄來一只貓，強令服了幾滴，貓即中毒而死。后來蔡元培又認為液體毒藥使用還不太方便，易被人發(fā)覺，如能改成固體粉末更好，于是急去書店買了一批藥物學、生藥學和法醫(yī)學書籍，親自領導研究。不久，蔡元培覺得還是用炸藥更好一些，隨即轉向研究炸藥。

為了早日研制出威力大、體積小的炸藥，蔡元培帶領研制小組攻關，終于自制出了一種理想的炸藥。另外，蔡元培認為女子去實行暗殺比男子更隱蔽些，因而他在愛國女校特別注重化學課的講授，以便培養(yǎng)暗殺種子。蔡元培等人還制造炸彈，跑遍上海的五金店，也沒有找到可以代為制造精良的彈殼者。光復會的另一位組織者陶成章翻譯催眠術，蔡元培對此非常感興趣，"據說此術亦可用作暗殺工具"。

另據陳獨秀的回憶，他也參加了上海暗殺團，在上海學習暗殺手段一個多月，幾乎天天與蔡元培在實驗室里學習制造炸藥，倆人常常聚談，相處親密、融洽。陳獨秀在《蔡孑民先生逝世后感言》中回憶說："我初次和蔡先生共事，是在清朝光緒末年，那時楊篤生、何海樵、章行嚴等，在上海發(fā)起一個學習炸藥以圖暗殺的組織，行嚴寫信招我，我由安徽一到上海便加入了這個組織，住上海月余，天天從楊篤生、鐘憲鬯實驗炸藥。這時孑民先生也常常來實驗室練習、聚談。"

暗殺團成員吳樾，著有《暗殺時代》一文，"該文的威力不亞于另一顆更大的炸彈，它鼓勵革命黨人把暴力直接訴諸于專制獨裁者的肉體"，令清廷心驚肉跳。1904年，吳樾兩度謀刺陸軍部尚書鐵良未遂。當時清廷為緩和革命空氣，宣布預備立憲，1905年9月，派載澤、端方、徐世昌等五大臣出洋考察憲政。他們在前門車站登車，吳樾暗藏炸彈尾隨登車，因車身震動，他未及投擲，炸彈就爆炸，五大臣中只有兩人受輕傷，而吳樾以身殉國。孫中山贊其"浩氣長存"，這位在今天看來無異于"恐怖分子"的暗殺者，時年26歲。為吳樾提供炸彈的楊篤生，是蔡元培暗殺團的成員，恨制造炸彈技藝不精，出國留學英倫，研究物理學。他想在武器制造方面有所突破，徹夜補習，因腦力不濟而患有劇烈的頭痛癥，有心回國殺一二滿人，以求死刑，未果。最終于1911年8月5日蹈海而死。蔡元培稱之為"鞠躬盡瘁，死而后已"。

當各地革命情況高漲之時，蔡元培將光復會并入同盟會，光復會在上海的活動停止。自1907年7月起，蔡元培在德國留學四年，努力探究西方文化，從革命家成為中國近現代文化界一位學貫中西、熔冶中外新舊于一爐的大師。