周恩來得知這一情況后，曾找章伯鈞談話，說他沒有被開除黨籍，只是受了警告處分，希望他繼續(xù)留在黨內，并表示可以送他先去蘇聯(lián)學習。但章伯鈞沒有接受，從此脫離了中國共產黨。

1928年初，章伯鈞全力協(xié)助譚平山創(chuàng)建了中華革命黨，并分管組織等方面的工作。1930年，鄧演達應章伯鈞等人的邀請，回國后對中華革命黨進行了改組，成立了中國國民黨臨時行動委員會（亦稱“第三黨”），章伯鈞當選為中央干部會干事，并任中央宣傳委員會主任。1931年11月底，鄧演達遇害后，章伯鈞和黃琪翔等人決心繼承鄧演達的遺志，繼續(xù)進行反蔣斗爭。

1933年11月，李濟深、陳銘樞、蔡廷鍇、蔣光鼐等人為了抗日反蔣，發(fā)動了“福建事變”，成立了“中華共和國人民革命政府”。章伯鈞積極參與其中，并擔任了土地委員會主任。不久，“福建事變”因遭到蔣介石的殘酷鎮(zhèn)壓而失敗，章伯鈞等人被迫再次流亡香港。1935年11月，為了推動抗日救亡運動的發(fā)展，章伯鈞、彭澤民等人在香港召開會議，決定將中國國民黨臨時行動委員會改名為“中華民族解放行動委員會”，并由章伯鈞負責主持中央的日常工作。此后，中華民族解放行動委員會一方面緊張地投入到抗日救亡運動之中，另一方面積極響應中國共產黨的號召，為推動抗日民族統(tǒng)一戰(zhàn)線的建立做出了重要貢獻。

全面抗戰(zhàn)爆發(fā)后，章伯鈞等人陸續(xù)由香港回到南京，全力投入抗日斗爭。南京淪陷后，章伯鈞在武漢找到周恩來，希望加強中華民族解放行動委員會與中共的合作，得到周恩來的贊賞和肯定。武漢失守后，章伯鈞和周恩來都到了重慶，兩人經常就國內外形勢、抗戰(zhàn)政策、國共關系等重大問題交換意見，溝通信息，商量對策，關系日益密切。

1938年，國民黨政府設立國民參政會后，章伯鈞被聘任為第一屆國民參政員。他對參政會的活動非常重視，每次都利用參政會開會的機會積極活動，支持各黨派和愛國民主人士提出的各種有利于抗日民主事業(yè)的提案，扮演了反對國民黨蔣介石專制獨裁統(tǒng)治的重要角色，結果使其失去了第二、三屆國民參政員的資格，直到1945年在各黨派人士的強烈要求下，國民黨政府才不得不又聘任其為第四屆國民參政員。